中國科學技術(shù)大學教授高敏銳課題組合成一系列暴露不同銅(100)和銅(111)晶面比例的銅催化劑，發(fā)現(xiàn)銅(100)/銅(111)的界面位點相比于單一的晶面展現(xiàn)了顯著增強催化碳—碳電化學耦聯(lián)的性能，對于利用二氧化碳制備多碳燃料具有重要意義。相關(guān)成果日前發(fā)表于《美國化學會志》。
電催化二氧化碳還原制備高附加值化學品，是二氧化碳資源化利用的有效手段。近年來，科學界通過電催化二氧化碳制備能量密度高、應用前景廣闊的多碳燃料取得很大進展，但其選擇性和轉(zhuǎn)化效率仍不盡人意。這主要由于二氧化碳轉(zhuǎn)化為多碳燃料需經(jīng)歷動力學緩慢的碳—碳耦聯(lián)過程。因此，設(shè)計并創(chuàng)制能高效促進碳—碳電化學耦聯(lián)的催化劑至關(guān)重要。
研究人員利用電化學測試表明，與其他銅催化劑相比，這種新型銅催化劑在電流密度為每平方厘米100毫安至400毫安時，均有利于催化二氧化碳到多碳產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化。多碳產(chǎn)物的選擇性與銅(100)/銅(111)界面的長度呈現(xiàn)線性相關(guān)，證明該界面為催化碳—碳耦聯(lián)的活性位點。原位拉曼和紅外實驗證明，在銅(100)/銅(111)界面處，能更好吸附中間體，展現(xiàn)更強的碳—碳耦聯(lián)能力。理論計算進一步表明，銅(100)/銅(111)界面處電子結(jié)構(gòu)被優(yōu)化，促進了碳—碳耦聯(lián)動力學。
該項研究發(fā)現(xiàn)了銅原子排列變化形成的特定界面結(jié)構(gòu)能更高效地催化碳—碳耦聯(lián)，降低多碳產(chǎn)物形成過程中的關(guān)鍵步驟能壘，這一成果對于二氧化碳制備多碳燃料的電化學升級利用具有重要意義。(桂運安 王敏)
關(guān)鍵詞： 新型銅催化劑 二氧化碳 銅催化劑 催化碳—碳電化學耦聯(lián)
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