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科技日報記者 吳長鋒
記者26日從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校曾杰教授課題組與國內(nèi)外同行合作，制備出一種“納米島”限域的原子級分散催化劑，突破了傳統(tǒng)催化劑活性和穩(wěn)定性的矛盾。研究成果10月26日發(fā)表在《自然》雜志上。
原子級分散的金屬催化劑因具有獨特的幾何和電子特性、最高的原子利用效率和均勻的活性位點而備受關(guān)注。然而，高度分散的金屬原子或因高表面能而移動團聚，穩(wěn)定性差。如何獲取“動而不聚”的金屬活性位點，從而打破催化劑活性和穩(wěn)定性的對立矛盾，一直是催化領(lǐng)域懸而未解的難題之一。
鑒于此，研究人員設(shè)計出一種“納米島”型催化劑，即活性金屬原子被隔離在“島”上，可在各自的“島”內(nèi)移動，但跨“島”遷移受阻，進而實現(xiàn)原子的動態(tài)限域穩(wěn)定。研究人員在設(shè)計的模型催化劑中選取和金屬作用強的氧化物作為“島”（例如氧化鈰），作用弱的氧化物作為支撐“島”的載體（例如氧化硅）。
為了高效地分隔金屬原子，研究人員開發(fā)出一種液相靜電吸附的合成方法，將高密度的鈰原子附著在氧化硅表面，隨后使其自下而上受控團聚為僅2納米的孤立“島”。隨后，他們巧妙地利用零電點原理，使氧化鈰島和氧化硅載體表面分別帶上相反電荷，從而實現(xiàn)了鉑原子的擇位生長。由于小尺寸“納米島”的吸附面積有限，通過控制鉑前驅(qū)體濃度，就可以實現(xiàn)平均每個“島”上不超過一個鉑原子的目標(biāo)。
穩(wěn)定性研究表明，“納米島”上的鉑原子可以抵抗高達600攝氏度的空氣煅燒，在高溫下的氫氣氛圍中只會限定在“島”內(nèi)移動，實現(xiàn)了活性位點的“動而不聚”。經(jīng)此活化后的催化劑，在催化一氧化碳氧化反應(yīng)的速率提升兩個數(shù)量級并兼具高穩(wěn)定性。
這一成果為突破催化劑活性和穩(wěn)定性的矛盾提供了新的解決思路。通過選擇特定材料的載體、“納米島”和活性金屬原子，有望將該“納米島”類型催化劑應(yīng)用于不同的催化反應(yīng)。
（中國科大供圖）
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